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近日，中科院大連化物所太陽能研究部李燦院士、施晶瑩研究員團隊在太陽能光電催化分解水制氫研究方面取得新進展，揭示了保護氮化鉭(Ta3N5)光陽極的空穴儲存層——水鐵礦的水合結構與其空穴儲存功能之間的構效關系。相關研究內容發(fā)表在《德國應用化學》上。

作為典型的空穴儲存層，水鐵礦能有效幫助窄帶隙半導體Ta3N5構建高效穩(wěn)定的光陽極體系。空穴儲存層可及時、有效地轉移吸光半導體Ta3N5中產(chǎn)生的光生空穴，從而抑制其光腐蝕，實現(xiàn)穩(wěn)定的光電催化水氧化反應。通過其與氧化鈦等修飾層的聯(lián)用，使得Ta3N5光陽極產(chǎn)生接近理論極限的水氧化光電流，創(chuàng)造并多年保持同類體系中的最高太陽能轉換效率。然而，人們對空穴儲存層的水鐵礦的微觀結構并不清楚。

通過Fh熱處理脫水過程以及系統(tǒng)的結構表征分析，研究人員發(fā)現(xiàn)水鐵礦內部擁有三類含化學結晶水的鐵氧簇結構單元，伴隨著焙燒處理下的水合結構演化，其在Ta3N5光陽極體系中的“空穴儲存”功能被逐漸調變，進一步利用精確升溫失重測定、XRD、XPS、穆斯堡爾譜等技術進行深入研究，確定結晶水對于維持水鐵礦結構和空穴儲存功能具有重要作用，并揭示了水鐵礦的空穴儲存能力與其水合結構的構效關系，為光電極界面修飾層的理性設計提供了重要的參考。