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1研究背景

近年來(lái)全球的能源需求量呈現(xiàn)加速增長(zhǎng)的態(tài)勢(shì),多種燃料的消耗增速及全球碳排放增長(zhǎng)量都達(dá)到近十年來(lái)的最大值。各國(guó)當(dāng)前面臨既要滿足全球電氣化背景下不斷增長(zhǎng)的電力需求,又要促進(jìn)能源轉(zhuǎn)型和控制環(huán)境污染的雙重矛盾。同時(shí),推進(jìn)高效的能源開(kāi)發(fā)利用設(shè)備和技術(shù)的研究以及開(kāi)發(fā)清潔的新能源,是我國(guó)當(dāng)前能源建設(shè)的發(fā)展方向。積極開(kāi)發(fā)基于核能、太陽(yáng)能等新能源的高效高溫發(fā)電系統(tǒng),具有重要的工程價(jià)值和社會(huì)意義。

熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換(TEC)發(fā)電系統(tǒng)是值得關(guān)注的高效能高溫發(fā)電系統(tǒng)。熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器是一種基于熱電子發(fā)射效應(yīng),在1500K至2000K的運(yùn)行溫度下直接將熱能轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置,其特點(diǎn)為無(wú)需化學(xué)反應(yīng)、流體介質(zhì)或移動(dòng)部件,結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單,可靠性高;在發(fā)電過(guò)程中無(wú)噪音、無(wú)磨損、無(wú)介質(zhì)泄露,使用壽命長(zhǎng);同時(shí)其又具備可擴(kuò)展性高,單位面積輸出電流密度及輸出功率大等優(yōu)點(diǎn),是目前理論發(fā)電效率最高的熱電能量直接轉(zhuǎn)換裝置。

在核能利用領(lǐng)域,熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器能夠在高溫環(huán)境下直接將核裂變產(chǎn)生的熱能轉(zhuǎn)化為電能。常規(guī)的核電站的蒸汽循環(huán)溫度通常在800K以下,核裂變反應(yīng)的高溫端存在大量未被有效利用的熱能,采用運(yùn)行溫度更高的熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器作為頂循環(huán),可大幅提高熱能的利用率。在空間核動(dòng)力系統(tǒng)的研究中,相較于蒸汽渦輪發(fā)電方案,熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器在可靠性、系統(tǒng)發(fā)射重量、使用壽命等方面具有較為明顯的優(yōu)勢(shì)。目前美、俄在銫蒸汽型熱電子能量轉(zhuǎn)換器結(jié)合空間核電系統(tǒng)的應(yīng)用研究上已經(jīng)取得了一定的進(jìn)展。在太陽(yáng)能光熱轉(zhuǎn)換領(lǐng)域,通過(guò)菲涅爾聚光鏡等輔助器件聚焦太陽(yáng)輻射加熱發(fā)射電極,可有效利用太陽(yáng)能進(jìn)行熱電轉(zhuǎn)化。該裝置在空間太陽(yáng)能電站、獨(dú)立軍事設(shè)備供電、偏遠(yuǎn)地區(qū)小型分布式能源供應(yīng)等方面有巨大應(yīng)用潛力。

綜上,TEC高溫發(fā)電裝置有望應(yīng)用于軍事、航天動(dòng)力轉(zhuǎn)換等對(duì)系統(tǒng)穩(wěn)定性和無(wú)噪聲性有要求的領(lǐng)域,也可以在民用發(fā)電領(lǐng)域減少運(yùn)營(yíng)成本和提高發(fā)電效率。

2基本原理

熱電子發(fā)射現(xiàn)象于十九世紀(jì)八十年代被發(fā)現(xiàn),早期稱之為“愛(ài)迪生效應(yīng)”。其現(xiàn)象為,將兩電極置于真空中,加熱其中一個(gè)電極時(shí)可測(cè)得兩個(gè)電極間存在電流。熱電子發(fā)射電流可使用如圖1所示實(shí)驗(yàn)電路進(jìn)行測(cè)量,其中加熱裝置可控制發(fā)射電極的溫度。在兩電極之間施加額外的偏壓,并從零逐漸增加,熱電子發(fā)射電流先線性增加,然后逐漸達(dá)到飽和。

形成熱電子發(fā)射電流的原因在于,金屬材料溫度升高后材料內(nèi)部電子的能量增加,進(jìn)入能級(jí)較高的能態(tài),當(dāng)其能量大于材料表面的逸出功(功函數(shù))時(shí),電子就會(huì)越過(guò)表面勢(shì)壘進(jìn)入真空。若進(jìn)入真空的電子能量并未耗盡,能夠繼續(xù)越過(guò)電極之間的附加勢(shì)壘達(dá)到另一側(cè)電極則形成電流。Richardson于1902年推導(dǎo)出金屬表面熱電子發(fā)射電流密度的大小與溫度T和金屬的功函數(shù)φ有如下關(guān)系[1]:

其中,A為Richardson常數(shù)A≈120A/cm2·K2,kB為玻爾茲曼常數(shù)kB≈8.6×105eV/K。這就是Richardson方程,表明溫度越高、功函數(shù)越小,則熱電子發(fā)射的電流密度就越大。

熱電子發(fā)射現(xiàn)象的應(yīng)用之一是熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器。熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器仍然是一種熱機(jī),其直接以熱量作為能量來(lái)源,且可視為以電子作為工質(zhì)進(jìn)行發(fā)電。真空型熱電子轉(zhuǎn)換裝置的基本形式如圖2所示,它的主要構(gòu)件包括真空罩、發(fā)射電極、收集電極、熱源和熱沉等五部分。兩電極平行放置,中間留有一定空隙,兩電極中間的空隙為超高真空環(huán)境。當(dāng)在發(fā)射極和收集極連接一負(fù)載時(shí),電子從熱源吸收能量,克服發(fā)射極的表面功函數(shù)逸出,穿過(guò)兩極間空隙到達(dá)收集極,隨后由于接觸勢(shì)和外加偏壓作用,到達(dá)收集極電子經(jīng)由外電路及負(fù)載輸出功率并返回發(fā)射極,構(gòu)成完整的電流回路。

3研究進(jìn)展

熱電子發(fā)射現(xiàn)象于1885年由Edison發(fā)現(xiàn),隨后Thomson于1897年發(fā)現(xiàn)電子。1902年Richardson對(duì)熱電子發(fā)射進(jìn)行了定量的物理描述并推導(dǎo)了熱電子發(fā)射電流密度方程,即Richardson-Dushman方程。1923年Langmuir指出熱電子發(fā)射的電極板間存在空間電荷效應(yīng)[2]。空間電荷效應(yīng)即發(fā)射極不斷逸出的低速電子會(huì)在發(fā)射極與收集極之間形成電子云,電子云產(chǎn)生的電場(chǎng)阻礙后續(xù)逸出的電子到達(dá)收集極,從而削弱熱電子能量轉(zhuǎn)換器的實(shí)際輸出電流密度。

1950年代中期,耐高溫材料技術(shù)、原子能發(fā)電技術(shù)的發(fā)展以及航天領(lǐng)域的高效緊湊型電源需求促使各國(guó)研究人員開(kāi)展對(duì)熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器的實(shí)質(zhì)研究,蘇聯(lián)的Marchuk、美國(guó)的Wilson、Grover等進(jìn)行了相關(guān)研究[1]。早期熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器被考慮應(yīng)用于太陽(yáng)能和放射性同位素空間動(dòng)力系統(tǒng),但是至1965年該技術(shù)無(wú)法取代相對(duì)成熟的光伏及半導(dǎo)體熱電技術(shù)作為航天動(dòng)力技術(shù)方案。首個(gè)太陽(yáng)能熱電子轉(zhuǎn)換器在太空任務(wù)中的能量轉(zhuǎn)化效率為4～7%,遠(yuǎn)低于其理論效率[1]。1965年后美國(guó)、蘇聯(lián)、西德、法國(guó)等將該技術(shù)的應(yīng)用研究重點(diǎn)調(diào)整為熱電子能量轉(zhuǎn)化與核反應(yīng)堆結(jié)合的工程開(kāi)發(fā),至1990年美、俄先后開(kāi)發(fā)了熱電子燃料元件(TEF)、基于熱電子能量轉(zhuǎn)換器的TOPAZ核電系統(tǒng)。這一階段各國(guó)的對(duì)熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器的研究關(guān)注點(diǎn)主要在整體系統(tǒng)壽命、航天發(fā)射重量、輸出功率等方面,且發(fā)電系統(tǒng)主要采用銫蒸汽型熱電子能量轉(zhuǎn)換器。

1996年Naito等報(bào)道了一種半導(dǎo)體熱電系統(tǒng)和熱電子能量轉(zhuǎn)化串聯(lián)的太陽(yáng)能發(fā)電系統(tǒng),其聯(lián)合轉(zhuǎn)換效率接近40%。2019年廖天軍等基于石墨烯發(fā)射極[3],以發(fā)射極功函數(shù)、費(fèi)米能級(jí)、熱源溫度為變量進(jìn)行熱電子功率器件的參數(shù)優(yōu)化,理論模型的最高效率為60%[4]。

在近年對(duì)熱電子轉(zhuǎn)換器的研究中,多假設(shè)發(fā)射極與收集極之間為無(wú)結(jié)構(gòu)支撐件的高真空狀態(tài),并且在理論效率計(jì)算中忽略熱損失,或并未著重關(guān)注熱損失造成轉(zhuǎn)化效率下降的問(wèn)題。然而,在熱電子器件的實(shí)際工作過(guò)程中,兩電極間存在熱輻射,且由于各類結(jié)構(gòu)件的影響,電極間的熱傳導(dǎo)無(wú)法忽略。

4關(guān)鍵問(wèn)題及解決途徑

熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器的性能和大規(guī)模應(yīng)用主要受到三方面影響:如何降低電極材料功函數(shù)的大小。具有低功函數(shù)的材料內(nèi)部的電子逸出所需能量更少,能夠使熱電子高溫發(fā)電系統(tǒng)在處于相對(duì)較低的運(yùn)行溫度時(shí)獲得較大的輸出電流,從而拓寬其應(yīng)用范圍;如何減小空間電荷效應(yīng)對(duì)電流的影響。空間電荷效應(yīng)會(huì)造成電子在極間空間散射,并對(duì)逸出的電子施加額外的勢(shì)壘阻礙,進(jìn)而削弱單位時(shí)間到達(dá)收集極的電子數(shù),降低電流密度。有效克服空間電荷效應(yīng)能夠提高輸出電流密度,進(jìn)而提高系統(tǒng)實(shí)際輸出功率;如何減少裝置熱損失并提高能量轉(zhuǎn)化效率。

4.1低功函數(shù)的電極材料

功函數(shù)通常由真空能級(jí)與材料費(fèi)米能級(jí)之差定義,即電子從材料內(nèi)部發(fā)射到緊靠固體表面的真空中的一點(diǎn)所需的最小能量。在熱電子能量轉(zhuǎn)換器中,發(fā)射極與收集極的功函數(shù)影響著極板間勢(shì)壘的變化,較高的勢(shì)壘阻礙了發(fā)射極電子向收集極運(yùn)動(dòng)。為了使發(fā)射極上更多的電子克服勢(shì)壘到達(dá)收集極,一般的熱電子能量轉(zhuǎn)換器理想運(yùn)行溫度在1500K以上。采用低功函數(shù)的材料作為電極可使電子逸出并飛越極板空間所需能量更少,以獲得更大輸出電流或降低發(fā)射極運(yùn)行的溫度條件限制。

早期熱電子發(fā)射陰極材料以鎢材料為主,其后以硼化鑭系列材料研究發(fā)展起來(lái)。其中六硼化鑭是一種高熔點(diǎn)、高化學(xué)穩(wěn)定性、高導(dǎo)電率、低功函數(shù)的電極材料,功函數(shù)范圍在2.41eV～3.0eV,是一種常用的熱電子發(fā)射電極材料。2012年Lee等研究表明Ba或BaO涂層添加在聚SiC發(fā)射極表面,可以使其功函數(shù)降低至2.1eV,并使熱電子電流擴(kuò)大5～6個(gè)數(shù)量級(jí)[5]。

除了低功函數(shù)的要求外,熱電子發(fā)射能量轉(zhuǎn)換器因其結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和實(shí)際工作狀況,對(duì)電極的其他性能也有一定要求。發(fā)射極材料應(yīng)具有極高的熔點(diǎn),高溫下機(jī)械強(qiáng)度高,熱導(dǎo)和電導(dǎo)性能良好,發(fā)射面的電子發(fā)射性能穩(wěn)定。收集極的基本要求與發(fā)射極一致,其功函數(shù)應(yīng)低于發(fā)射極約1eV,以便獲得較大的輸出電壓。

4.2空間電荷效應(yīng)

熱電子發(fā)射和接收的兩個(gè)電極板間存在空間電荷效應(yīng),于1923年由Langmuir提出。大量電子連續(xù)逸出的過(guò)程中不斷有電子處于上述趨勢(shì),繼而在靠近發(fā)射極的某一區(qū)域形成負(fù)電荷團(tuán),負(fù)電荷相互的斥力導(dǎo)致后續(xù)發(fā)射的部分電子向其他方向散射,無(wú)法到達(dá)收集極,削弱熱離子能量轉(zhuǎn)換器的實(shí)際輸出電流密度,繼而降低輸出功率和轉(zhuǎn)化效率。該效應(yīng)在理論分析時(shí)可等效為極板之間的額外勢(shì)壘高度,隨著極板間距的減小而減小。目前存在三種主流方案降低空間電荷效應(yīng)對(duì)輸出電流密度的影響:直接調(diào)控并減小發(fā)射電極與收集電極間的距離至亞微米級(jí);兩電極間通入Cs蒸汽,中和低速電子;兩電極間增加電子加速柵格等額外結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)對(duì)低速電子的加速和偏轉(zhuǎn)。

縮小兩電極的間距是一種削弱空間電荷效應(yīng)的有效手段。隨著發(fā)射極和集電極之間的距離變得足夠小,沒(méi)有足夠的空間和時(shí)間使行進(jìn)的電子相互碰撞,從而在更短的時(shí)間內(nèi)到達(dá)收集極,但是上世紀(jì)五六十年代起開(kāi)展的研究中,由于技術(shù)所限,精確控制電極保持亞微米級(jí)的間距極為困難。

在縮小電極間距以減小空間電荷效應(yīng)的同時(shí),保持發(fā)射極和收集極的溫度差成為了另一個(gè)問(wèn)題。較大的極間距會(huì)導(dǎo)致空間電荷效應(yīng),從而限制電流傳輸,而極間距減小到一定程度則會(huì)導(dǎo)致發(fā)射極與收集極之間的過(guò)度傳熱,稱為近場(chǎng)輻射傳熱現(xiàn)象,若間距過(guò)小則會(huì)使傳熱提高多個(gè)數(shù)量級(jí)。

另一種空間電荷效應(yīng)的削弱方法是將帶正電的離子注入兩電極間的空間,用于中和負(fù)電荷團(tuán),由于銫的電離勢(shì)較低,常將其作為中和材料。當(dāng)銫注入電極間的間隙后,銫原子首先會(huì)吸附在電極金屬表面,使得電極功函數(shù)降低,隨后由于電極的升溫,其表面的銫原子熱離化成為分布在電極間隙之間的銫離子,對(duì)一部分低速電子進(jìn)行中和,削弱空間電荷效應(yīng)。然而部分電子會(huì)與銫離子發(fā)生碰撞散射,因此達(dá)到收集極的電子相較于理想情況仍然有所減少。

填充Cs蒸汽和增加電子加速柵格兩類方案不僅使設(shè)備的結(jié)構(gòu)復(fù)雜度、系統(tǒng)復(fù)雜度提高,降低可靠性,還增加運(yùn)行的額外功耗和設(shè)備重量,在一定程度上削弱了該裝置單位面積功率高、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、運(yùn)行穩(wěn)定的優(yōu)勢(shì)。